单原子铜改性氮化碳光芬顿降解水体中盐酸四环素及其机理研究

本研究采用一步热解法合成了单原子铜改性的氮化碳光催化材料(Cu-CN),并通过同步辐射X射线吸收谱、高分辨透射电子显微镜、电子顺磁波谱和光致发光光谱等表征手段对该催化剂性质及其光芬顿降解抗生素盐酸四环素(Tetracycline,TC)降解机理进行深入研究.结果表明:Cu-CN可以在30 min内降解超过90%的TC,反应速率常数达到0.009 93 min-1,是未改性氮化碳催化剂的7.76倍,单原子Cu的引入可以显著提升氮化碳的光催化活性.同步辐射X射线吸收谱结果显示形成的Cu-N键可快速将光生电子传递给Cu,促进电子空穴空间分离,从而提升光催化活性;同时Cu(Ⅰ)与Cu(Ⅱ)的循环还可以迅速活化双氧水产生羟基自由基(·OH).光生电子、空穴和·OH参与了TC降解反应,其中空穴起主导作用.在实际水体中,Cu-CN光芬顿体系依然有良好的TC降解效果,说明该催化剂具有很好的环境适应能力和实际应用前景.