"双碳"目标下Janus In2S2X光催化还原CO2的密度泛函理论研究

CO2光催化还原转化为可利用的化工产品能够有效地缓解温室效应和资源短缺两大问题,有助于实现"碳达峰"和"碳中和"的伟大目标.然而由于量子效率和产物选择性等问题的影响,目前仍然无法将其大规模应用于工业生产.其中光催化剂具有关键作用.金属硫化物因具有良好的光吸收能力和带边电位,被认为是一类具有巨大应用前景的光催化剂.本工作以Janus In2S2X为基础,在表面引入了不同浓度的空位缺陷,分析了其稳定构型、电子结构以及吸收光谱.计算CO2还原路径发现,空位浓度可以有效调控还原产物的选择性,具有单空位和双空位表面的催化剂分别将CO2还原为HCOOH和HCHO,进一步揭示了空位浓度对催化性能的影响机理.这项工作为实验设计和制备高效的光催化剂提供了一定的理论指导.