Evaluierung und Verbesserung der Stabilität von Poly(ethylenoxid)‐basierten Festkörperbatterien mit Hochvoltkathoden

Abstract Festkörperbatterien (Solid‐State‐Batteries, SSBs) mit Poly(ethylenoxid) (PEO) und Hochvoltkathodenaktivmaterialien (CAMs) wie LiNi 1−‐ x − y Co x Mn y O 2 (NCM) zeigen beim Zyklisieren oftmals “Spannungsrauschen”, was mit einem Zellversagen verbunden ist. Darüber hinaus finden sich in der Literatur ganz unterschiedliche Aussagen zur Langzeit‐Zyklenperformance von PEO in Kontakt mit Hochvolt‐CAMs. In der vorliegenden Arbeit wird experimentell nachgewiesen, dass das Spannungsrauschen tatsächlich durch Lithiumdendriten, die den festen Polymerelektrolyten (SPE) penetrieren, verursacht wird. Eine Lösung für dieses Problem kann die Verwendung von PEO mit einem höheren Molekulargewicht sein, was zu einer verbesserten Zyklenstabilität führt. Zusätzlich kann mittels Röntgenphotoelektronenspektroskopie (XPS) gezeigt werden, dass es an der Kathodenseite zur Bildung von oxidativen Degradationsprodukten nach dem Zyklisieren mit NCM als CAM kommt, was mittels der üblichen Fourier‐Transformations‐Infrarot‐Spektroskopie (FTIR) aufgrund ihrer begrenzten Oberflächensensitivität nicht nachgewiesen werden kann. Damit tragen unsere Ergebnisse dazu bei, nicht nur die Stabilität von PEO‐basierten SSBs besser bewerten zu können, sondern zeigen auch, dass durch die Wahl eines höhermolekularem PEOs die Stabilität gegenüber Hochvolt‐CAM signifikant gesteigert werden kann.