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晶格应变和能带简并提升PbTe热电性能

作者: Research编辑部

时间: 2020-03-19 16:17

同济大学裴艳中教授与安徽大学葛炳辉教授合作报道了一种基于能带简并和晶格应变调控的策略,实现了PbTe热电材料在300-800 K平均热电优值的大幅提升。相关成果以“Manipulation of Band Degeneracy and Lattice Strain for Extraordinary PbTe Thermoelectrics”为题发表在Research (Research,2020,8151059,doi.org/10.34133/2020/8151059)上。

(本文经授权转载自“Research科学研究”微信公众号)

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论文地址:

https://spj.sciencemag.org/research/2020/8151059/

研究背景

热电能源转换技术是基于半导体的塞贝克(Seebeck)效应和帕尔帖(Peltier)效应,通过温差驱动材料内部电子定向运动,实现热能和电能直接转换的技术。该技术具有全固态、无噪音、零排放等突出优点,在航空航天、军事国防、汽车工业、微电子器件等领域正发挥着重大作用。目前热电材料的瓶颈在于影响其性能的电学参量之间强烈耦合,单一提升某一性质的方法受到约束,能源转化效率不高。因而实现电热性质解耦,降低晶格热导率是提升热电性能的核心思路。

研究进展

近年来,通过能带汇聚解耦电学参量的研究取得系列重要进展,引入多维度缺陷增强声子散射在降低晶格热传导方面发挥着重要作用。基于以上理论,同济大学裴艳中教授与安徽大学葛炳辉教授合作研究发现,利用MnTe和EuTe固溶提高PbTe的能带简并度,通过调控Na掺杂诱导形成高密度晶内位错,增大材料内的晶格应变,缩短声子弛豫时间,降低材料的晶格热导率,实现p-PbTe基材料热电性能的显著提升(图1)。

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图1   基于能带简并和晶格应变调控,实现PbTe热电材料的性能突破

热电材料的电学输运性能与其能带结构密切相关,减小不同能带间的能量差,诱导多带参与电学输运是提升电学输运性能的有效措施。本研究使用MnTe和EuTe固溶,增大材料带隙,减少PbTe价带中轻带和重带间的能带差,实现近室温的能带简并,获得了电学输运性能的提升(图2)。

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图2  能带简并实现电学性能的优化

固体材料的晶格热导率与声子的输运过程有关,声子寿命的长短决定了固体材料中晶格热导率的大小。材料中通过位错引入晶格应变,意味着声子间能量交换更加频繁,声子寿命缩短,固体的晶格热导率下降。晶格应变可由X射线衍射技术和拉曼光谱技术进行宏观表征,透射电子显微技术进行微观表征。当晶体材料中存在着晶格应变(原子上不均匀的晶格应变),X射线衍射图谱中会出现衍射峰的宽度变宽的现象;同理,拉曼光谱中晶体材料G点附近的光学模特征峰也会出现峰宽展宽的现象。通过对比本征PbTe和含有高浓度晶内位错的样品,发现同步辐射X射线衍射峰和拉曼光谱G点附近的横纵光学模均出现明显的展宽现象,GPA应变分布图表明位错附近存在晶格应变。这些结果说明,位错引入了显著的晶格应变,诱导声子谱中频率的宽化,缩短声子寿命,降低晶格热导率(图3)。

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图3  位错引起拉曼光谱、X射线衍射峰的展宽及TEM和GPA结果

未来展望

本工作通过X射线衍射技术、拉曼光谱技术和扫描透射电子显微技术表征了材料内的晶格应变。验证了在材料中引入晶格应变可缩短声子弛豫时间,降低晶格热导率;同时验证了在p-PbTe中固溶MnTe和EuTe可有效收敛价带,优化材料的电学性能。通过电学输运和热学输运两方面协同调控,实现p-PbTe中热电性能的突破,有望为热功能材料及相关研究领域的发展提供新思路。

作者简介

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葛炳辉

安徽大学物质科学与信息学院教授,安徽大学电镜中心主任,博士生导师。主要从事球差矫正电子显微学方法,电子晶体学及其在热电材料,催化剂和高温合金等应用方面的研究。入选2018 Nature Index Rising Star,皖江学者特聘教授。

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裴艳中

同济大学材料学院教授,主要从事热电能源转换材料的热学和电学输运性能研究,先后获中组部青年千人计划、基金委优秀青年基金、霍英东青年教师基金等项目资助,入选科技部中青年科技创新领军人才。

往期回顾:

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