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北京大学潘锋团队新突破:光催化氮气同时生成氨和硝酸根的催化材料和机理

作者: Research编辑部

时间: 2020-07-02 15:14

北京大学深圳研究生院新材料学院潘锋教授团队发现一种常温常压下同时合成氨和硝酸根的光催化材料与机理。

(本文经授权转载自“Research科学研究”微信公众号)

论文地址:

https://spj.sciencemag.org/journals/research/guidelines/

研究背景

氨和硝酸盐在农业和化学合成中具有重要的作用。目前氨主要使用传统的哈伯-博世(Haber-Bosch)工艺进行生产,该过程消耗了全球约2%的能源,排放约1%的温室气体。同时使用NH3生产硝酸时还需要消耗额外的能源。而在常温常压下,使用太阳能、水和催化剂进行氮的固定展现出了巨大的潜力。当前,有很多关于光催化固氮的报道,但是产物是多是NH4+或NO3-,而同时形成NH4+和NO3-却鲜有报道。

研究进展

近日,北京大学深圳研究生院新材料学院潘锋教授领导的清洁能源中心研究团队成功合成了一种W18O49纳米线光催化剂,它可以在常温常压下通过还原和氧化两种反应途径,同时产生NH4+和NO3-实现氮的固定。通过采用不同单色光进行光催化固氮实验,发现W18O49纳米线的表面缺陷在光催化固氮过程中对光波长依赖的机制。研究发现W18O49纳米线的氧空位不仅可以促进N2的活化,还可以提高光吸收性能,光生载流子的分离能力。在模拟太阳光照下可以在纯水中氧化还原N2而同时产生NH4+和NO3-,甚至在波长730 nm仍可以产生固氮效果,而在365 nm时最大量子效率达到9%。
该研究表明,N2分子在光催化固氮过程中的歧化反应比单纯的还原或氧化反应具有更大的动力学优势。值得注意的是,NH4+与总产物(NH4+和NO3-)的摩尔比在波长365 nm到730 nm之间呈倒火山状。NO3-所占的比率从波长365 nm到427 nm间的增加是由于无氧空位W位点的析氧反应(OER)和氧空位处的N2氧化反应(NOR)之间的竞争造成的,后者是由本征离域光激发空穴驱动的。从427 nm到730 nm间NO3-所占的比率的下降,主要是因为NOR由于其比OER更高的平衡电位而在热力学上受到限制,同时伴有氧空位上的局域光激发空穴。在427 nm 到515 nm的波长范围内,固氮反应则接近完全歧化(图1)。

图1  光催化固氮产生氨和硝酸根的反应机制

未来展望

使用水热法合成具有氧空位和扭曲的表面结构的W18O49纳米线作为催化剂,不仅可以实现氮有效活化,还可以实现宽光谱范围内光的吸收,实现光激发载流子有效分离与利用,为设计并优化实用的光催化剂提供了一种合理的策略。使用W18O49纳米线作为催化剂同时合成氨和硝酸根,证明了使用光催化剂在太阳光的照射下利用氮气合成硝酸铵的可行性,从而实现为农业和工业生产提供原料,这将为光的利用开拓新思路。

作者简介

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潘锋教授,北京大学深圳研究生院新材料学院创院院长、北京大学讲席教授,科技部“电动汽车动力电池与材料国际联合研究中心”(国家级研发中心)主任。致力于材料基因与大数据系统研发、结构化学新范式探索、 基于中子大科学装置的材料和器件综合表征系统建设与应用、新能源材料与器件研究和应用。先后获美国电化学学会电池科技奖(2018),深圳市自然科学一等奖(2019)和国际电动车锂电池协会杰出研究奖(2016)。在Nature Nanotech.等期刊发表SCI论文250余篇,2015-19连续5年入选爱思唯尔中国高被引学者,授权发明专利27项。

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