分子动力学方法模拟不同温度下铀酰在叶腊石上的吸附和扩散行为

采用分子动力学方法研究了铀酰在叶腊石表面的吸附和扩散.在碳酸根离子存在的情况下,探究了温度对铀酰吸附和扩散的影响.碳酸根离子与铀酰存在较强的作用力,不同数目的碳酸根离子与铀酰结合会形成多种铀酰种态.在不同温度的模拟中,得到了UO22+、UO2CO3、UO2(CO3)22-;、UO2(CO3)34-四种铀酰种态和铀酰聚合物.通过原子密度图,观察了粒子在溶液中的分布情况.发现UO22++和UO2CO3容易吸附在叶腊石上,而UO2(CO3)22-和UO2(CO3)34-主要存在于扩散层中.随着时间的推移,越来越多的碳酸根离子与铀酰配位,使得铀酰在叶腊石上的吸附逐渐减少.本文计算了不同温度下,各铀酰种态的扩散系数.在扩散层中,各种态的扩散系数随温度的变化较为一致,而在吸附层中,UO22+和UO2CO3的扩散速率随温度的变化较UO2(CO3)22-和UO2(CO3)34-慢.但是在同一温度下,同一个吸附层或扩散层中,铀酰种态的扩散系数大小顺序始终保持不变:UO22+＞UO2CO3＞ UO2(CO3)22-＞ UO2(CO3)34-.说明在碳酸根存在的情况下,UO22+可能是主要的扩散形式.