氮掺杂生物质碳材料催化剂的制备及其催化CH4-CO2重整性能

以木屑为碳源、尿素为氮源、KOH为活化剂,制备了系列氮掺杂生物质碳CH4-CO2重整催化剂.采用比表面孔结构分析仪、电镜、红外和热重等表征手段对新鲜和使用后的催化剂样品结构和特性进行了分析,考察了催化剂孔结构、N含量、N种类和碱性位等对重整催化性能的影响.研究发现,N掺杂可以显著提升生物质碳材料N及碱性位含量,从而为重整反应提供更多的活性位点;其中,后处理掺N制备的生物质碳材料(BC-750/3.5-N)氮质量分数高达26.35％.而原位N掺杂可以进一步促进造孔作用,使样品NBC-750/3.5获得大量的微孔或窄微孔,同时提高其比表面积和孔体积(1981.53 m2/g和1.08 mL/g),从而有利于重整反应气体的吸附和活化.研究还发现,原位N掺杂制备的NBC-750/3.5催化剂样品中吡啶N和吡咯N占比较高,分别为31％和50％.其中,掺杂的吡咯N有利于CO2吸附,吡啶N有利于气体分子活化,因此通过原位掺杂制备的碳材料催化剂催化性能较好.催化重整50 h后,CH4和CO2转化率仍稳定在45％和62％左右.同时发现,重整反应后吡啶N和吡咯N占比降低,石墨N占比增加.因此,通过调控催化剂的制备方法和N杂原子掺杂方式,可以更准确地调控含N基团的生成类型和含量,从而通过调控制得高性能非金属碳基非再生型重整催化材料.