WS2强化Fe2+活化高碘酸盐降解酸性橙7的研究

Acta Scientiae Circumstantiae(2023)

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摘要
构建无机还原剂硫化钨(WS2)强化Fe2+活化高碘酸盐(PI)体系,以典型有机染料酸性橙7(AO7)为模拟污染物,探究了 Fe2+浓度、PI浓度、WS2浓度、pH值及水体常见共存阴离子对AO7去除过程的影响,并基于自由基淬灭与捕获实验(EPR)分析了体系中可能存在的活性氧化物种及其生成机制.结果表明:WS2/Fe2+/PI体系氧化去除AO7的效率远高于同等条件下单一Fe2+/PI活化过程;在[Fe2+]0=(.1mmol·L4、[PI]0=0.5 mmol·L-1、[WS2]0=0.3g·L-1、初始pH为2.6条件下,AO7去除率在12min内达到93.0%.实验中Fe2+浓度、WS2浓度与AO7去除率呈正相关,而PI浓度过高会抑制反应过程.通过动力学模型发现,WS2浓度是体系高效产生活性物种去除有机物的主导控制条件.机理研究表明,WS2的存在能加速Fe3+还原,生成更多的Fe2+持续参与PI活化反应;Fe(Ⅳ)、碘酸根自由基(IO3·/IO4·)和硫酸根自由基(SO4·-)是WS2/Fe2+/PI体系中主要活性氧化物种,其中,SO4·-可能来源于WS2表面硫物种(S24-→SO32-→SO4·-)的迁移转化;而非自由基高价铁氧化途径为AO7降解的主导过程.
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关键词
periodate(PI),Fe,2+,activation,tungsten sulfide,high-valent iron,reactive radicals
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