热电材料能够实现热能与电能的相互转换,是一种可以应用于余热回收及半导体制冷等相关领域的功能性材料.传统热电材料的发展目前已趋于成熟,但仍然面临着高昂的原料成本及较低的热电转换效率等问题.Mg3(Sb,Bi)2基热电材料自被发现以来就以其低成本的元素组成和作为Zintl相具备的本征低热导率受到广泛关注.其中n型传导样品由于高能带简并度的优势更是有着较高的塞贝克系数,相较于传统中低温热电材料具备更大的发展潜力.然而,较大的带隙使得Mg3(Sb,Bi)2基热电材料载流子浓度整体偏低,同时还存在着由Mg空位引起的热稳定性较差的问题.为此,在保证该材料低热导率的同时,研究者们尝试了不同的制备工艺,并通过组分优化和结构优化来不断改善其电输运性能及热稳定性.目前Mg3(Sb,Bi)2基热电材料的最大ZT值已经达到1.8以上,同时其器件化后的热电转换效率也可媲美于传统Bi2Te3基热电器件.本文总结了Mg3(Sb,Bi)2基热电材料的基础物理性能与制备方法,从不同的优化手段出发依次介绍了现阶段该材料的研究成果,并展望了其在未来可行的发展方向.

Bi0.4Sb1.6Te3热电材料和金属电极之间的阻挡层是热电器件稳定服役的控制性因素,本文以不同温度下退火后的高致密Ni箔和Bi0.4Sb1.6Te3合金为原料,采用放电等离子烧结扩散焊连接法在Bi0.4Sb1.6Te3表面制备Ni层作为Ni/Bi0.4Sb1.6Te3电极接头的阻挡层.采用X射线衍射仪对阻挡层进行物相分析,用扫描电镜及能谱仪观察和分析电极接头的界面形貌与元素分布.结果表明,在700℃退火后的Ni箔具有优良的防扩散效果,扩散厚度为9μm,用700℃退火后的Ni箔与Bi0.4Sb1.6Te3扩散焊结合,获得13.19 MPa的结合强度.随Ni箔的退火温度升高,Ni/Bi0.4Sb1.6Te3界面裂纹明显改善,这是由于随Ni箔退火温度升高,Ni与Bi0.4Sb1.6Te3之间的晶格失配得到改善,从而使Ni层与Bi0.4Sb1.6Te3的连接性能提高.